1865.gadā laikraksts “Pēterburgas Avīzes” tika slēgts un Barons, nokārtojis mājskolotāja eksāmenus, strādāja par tulku Tautas izglītības ministrijā Pēterburgā un sastādīja plašu bibliogrāfisko rādītāju par Baltijas novada pamatiedzīvotājiem (Указатель сочинений о коренных жителях Прибалтийского края, 1868). 1867.gadā viņš pārcēlās uz Maskavu un tur pasniedza privātstundas. No 1867.gada jūnija viņš strādāja par mājskolotāju muižnieka I.Stankēviča ģimenē, kas dzīvoja Voroņežas guberņā. Kopā ar šo ģimeni pavadot ziemas Maskavā, Barons iesaistījās turienes latviešu sabiedriskajā dzīvē, viņa dzīvoklī kādu laiku notika latviešu literārā pulciņa sanāksmes, kora mēģinājumi un citi pasākumi.
1878.gadā Barons pārņēma F.Brīvzemnieka iesākto latviešu tautas dziesmu vākšanas un kārtošanas darbu, kas tika veikts Maskavas Dabaszinātņu, antropoloģijas un etnogrāfijas draugu biedrības uzdevumā, 1881.gadā viņš kļuva par šīs biedrības etnogrāfijas nodaļas līdzstrādnieku. No 1880.gada Barons strādāja par vācu valodas skolotāju Maskavas Marijas sieviešu ģimnāzijā.
Būdams aktīvs jaunlatviešu darbinieks, Barons darbojās Tērbatas latviešu studentu pulciņā un bija viens no laikraksta “Pēterburgas Avīzes” dibinātājiem un līdzstrādniekiem. 1878.gadā viņš pārņēma no F.Brīvzemnieka latviešu tautasdziesmu vākšanas un kārtošanas darbu, ko turpināja līdz mūža beigām. 1894.–1915.g. Barons izdeva 6 sējumos akadēmisku latviešu tautasdziesmu sakopojumu Latvju dainas.
…