Augi
Lielāko daļu rezervāta platības klāj mežs. Atkarībā no reljefa un mitruma apstākļiem Krustkalnos sastopami dažādi mežu tipi, kas nodrošina dzīves vidi daudzām retm un aizsargājamām augu sugām.
Relatīvi sausajās nogāzēs aug klinšu kaulene, pūkainā zemzālīte, zilā vizbulīte.
No retajiem augiem sastopams šaurlapu lakacis, meža silpurene, melnā dedestiņa, lielziedu uzpirkstīte.
Ieplakās, upju un ezeru krastos sastopama lēdzerkste, purva dzeguzene, kā arī retāki augi – Sibīrijas mēlziede, kamolainā ežgalvīte, dižā aslape, rūsganā melncere, Lēzeļa lipare.
Pļavās sastopami tādi aizsargājamie augi kā pļavas linlape, Sibīrijas skalbe, trejziedu madara un dzeltenā akmeņlauzīte.
Orhidejas
Rezervātā ir liela orhideju daudzveidība – konstatētas 17 orhideju dzimtas sugas, starp tām tādas aizsargājamas sugas kā:
Lēzeļa lipare
trejdaivu koraļļsakne
purvāja vienlape
…